聚丙烯/改性甲壳素厌氧型生物降解薄膜的制备

doi:10.19491/j.issn.1001-9278.2025.10.011

中国塑料 ›› 2025, Vol. 39 ›› Issue (10): 60-68.DOI: 10.19491/j.issn.1001-9278.2025.10.011

聚丙烯/改性甲壳素厌氧型生物降解薄膜的制备

苏羽航¹^,⁵(), 卢修强¹^,⁵, 毛健全², 尹望林³, 刘向⁴, 柯俊沐¹^,⁵, 林渊智¹^,⁵()

^1.福建技术师范学院，福州 350300
^2.福融新材料股份有限公司，福州 350300
^3.江苏丰远新材料科技有限公司，江苏宿迁 223800
^4.天津华恒新材料股份有限公司天津 300450
^5.食品软塑包装技术福建省高校工程研究中心，福州 350300

收稿日期:2025-03-17 出版日期:2025-10-26 发布日期:2025-10-21
通讯作者: 林渊智（1967—），教授级高级工程师，主要从事包装材料高性能化研究，963947786@qq.com
E-mail:443900336@qq.com;963947786@qq.com
作者简介:苏羽航（1984—），副教授，主要从事包装材料开发研究，443900336@qq.com
基金资助:
福建省科技计划项目(2024H6018);福建省科技计划项目(2024Y0030);福建省科技计划项目(2020H4005)

Preparation and characterizations of polypropylene/ethyl acrylate⁃modified chitinanaerobic biodegradable films

SU Yuhang¹^,⁵(), LU Xiuqiang¹^,⁵, MAO Jianquan², YIN Wanglin³, LIU Xiang⁴, KE Junmu¹^,⁵, LIN Yuanzhi¹^,⁵()

^1.Fujian Polytechnic Normal University，Fuzhou 350300，China
^2.FOROP Advanced Materials Co，Ltd，Fuzhou 350300，China
^3.Jiangsu Fengyuan New Material Technology Co，Ltd，Suqian 223800，Chian
^4.Tianjin HuaHeng New Materials Co，Ltd，Tianjin 300450，China
^5.Fujian Universities and Colleges Engineering Research Center of Soft Plastic Packaging Technology for Food，Fuzhou 350300，China

Received:2025-03-17 Online:2025-10-26 Published:2025-10-21
Contact: LIN Yuanzhi E-mail:443900336@qq.com;963947786@qq.com

摘要/Abstract

摘要：

将丙烯酸乙酯接枝至甲壳素上，通过三层流延共挤制备聚丙烯/改性甲壳素厌氧生物降解薄膜。通过核磁共振、傅里叶变换红外、拉曼光谱、热失重分析、差示扫描量热、扫描电子显微镜、薄膜物理性能测试、堆肥厌氧降解实验等，对甲壳素接枝丙烯酸乙酯进行表征，对聚丙烯/改性甲壳素厌氧生物降解助剂的加工性能，薄膜的物理性能、降解性能进行测试。结果表明，丙烯酸乙酯成功接枝至甲壳素上，甲壳素的热分解温度提高至340 ℃。在3 %单甘酯的协调作用下，改性甲壳素含量为10 %的厌氧生物降解助剂的流动性、改性甲壳素在助剂中的分散性得到改善。在厌氧生物降解薄膜中，改性甲壳素含量≤1.5 %时，可以起到异相成核作用，聚丙烯结晶度提高，熔点提高，结晶速率加快。薄膜的纵向拉伸强度，在改性甲壳素含量为2 %时，达到12.8 MPa的最大值，而薄膜的断裂伸长率则不断下降，韧性降低，此时薄膜的透光率为87.6 %，雾度为4.6 %，薄膜的雾率低于双向拉伸聚丙烯（BOPP）国家标准的要求。将改性甲壳素含量为1.5 %的聚丙烯薄膜进行堆肥厌氧降解实验，聚丙烯薄膜的降解率随堆肥时间的增加而不断增加，到56天时，平均降解率达到9.19 %。

关键词: 甲壳素, 接枝改性, 聚丙烯薄膜, 厌氧生物降解, 三层流延共挤

Abstract:

This study developed a novel anaerobic biodegradable polypropylene （PP） film by incorporating ethyl acrylate⁃grafted chitin via a three⁃layer cast co⁃extrusion process. The successful grafting of ethyl acrylate onto chitin， confirmed by nuclear magnetic resonance， Fourier⁃transform infrared， and Raman spectroscopy， significantly enhanced its thermal stability， increasing the decomposition temperature to 340 °C. The modified chitin was compounded into a masterbatch with PP. The incorporation of 3 % monoglycerides as a compatibilizer improved the fluidity and dispersion of the masterbatch containing 10 % chitin. In the final extruded films， modified chitin content at or below 1.5 % acted as a heterogeneous nucleating agent， increasing the crystallinity， melting point， and crystallization rate of PP. At a 2 % loading， the film exhibited optimal tensile strength of 12.8 MPa， although elongation at break decreased. This formulation also demonstrated excellent optical properties， with a light transmittance of 87.6 % and haze of 4.6 %， surpassing the clarity requirements of the national BOPP film standard. Crucially， anaerobic composting tests revealed that films with 1.5 % modified chitin achieved an average biodegradation rate of 9.19 % over 56 days， confirming the effectiveness of this approach in enhancing the anaerobic biodegradability of PP films without severely compromising their mechanical and optical properties.

Key words: chitin, graft modification, polypropylene film, anaerobic biodegradation, three?layer cast co?extrusion

中图分类号:

TQ325.1⁺4

苏羽航, 卢修强, 毛健全, 尹望林, 刘向, 柯俊沐, 林渊智. 聚丙烯/改性甲壳素厌氧型生物降解薄膜的制备[J]. 中国塑料, 2025, 39(10): 60-68.

SU Yuhang, LU Xiuqiang, MAO Jianquan, YIN Wanglin, LIU Xiang, KE Junmu, LIN Yuanzhi. Preparation and characterizations of polypropylene/ethyl acrylate⁃modified chitinanaerobic biodegradable films[J]. China Plastics, 2025, 39(10): 60-68.

图/表 23

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聚丙烯含量/g	改性甲壳素含量/g	单硬酯酸甘油酯含量/g
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项目	料筒1区	料筒2区	料筒3区	料筒4区	夹头区	换网区	过渡1区	转接体区
模头温区	210	210	210	210	210	210	210	210
A机	210	215	220	—	220	220	220	—
B机	210	215	220	—	220	220	220	—
C机	210	215	220	220	220	220	220	220
项目	分配器上	分配器下	模头1区	模头2区	模头3区	左侧板	右侧板	模唇

项目	料筒1区	料筒2区	料筒3区	料筒4区	夹头区	换网区	过渡1区	转接体区
模头温区	210	210	210	210	210	210	210	210
A机	210	215	220	—	220	220	220	—
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C机	210	215	220	220	220	220	220	220
项目	分配器上	分配器下	模头1区	模头2区	模头3区	左侧板	右侧板	模唇

测试项目	接种物（堆肥）	阳性控制（微晶纤维素）	聚丙烯降解膜
pH值	8.04	—	—
水分含量/%	66.3	4.5	0.5
总干固体含量/%	33.7	95.5	99.5
挥发性固体含量/%	42.9	100	100
总有机碳含量/%	15.84	44.49	81.69
挥发性脂肪酸（g/kg湿重物）	0.68	—	—
氨氮（g/kg湿重物）	0.02	—	—

聚丙烯/改性甲壳素厌氧型生物降解薄膜的制备

Preparation and characterizations of polypropylene/ethyl acrylate⁃modified chitinanaerobic biodegradable films

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聚丙烯含量/g	改性甲壳素含量/g	单硬酯酸甘油酯含量/g
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170	20	10

测试项目	接种物			阳性控制（微晶纤维素）			聚丙烯降解膜
测试项目	反应瓶1	反应瓶2	反应瓶3	反应瓶4	反应瓶5	反应瓶6	反应瓶7	反应瓶8	反应瓶9
接种物实际加入量（湿度）/g	1 000.03	1 000.02	1 000.04	1 000.04	999.79	999.98	1 000.03	999.97	1 000.03
接种物总干固体含量/g	336.77	336.77	336.78	336.78	336.75	336.76	336.77	336.75	336.77
接种物挥发性固体含量/g	191.63	191.64	191.64	191.64	191.63	191.64	191.63	191.64	191.63
待测样品实际加入量/g	—	—	—	15.75	15.75	15.72	15.23	15.22	15.28
试验材料加入的初始碳含量/g	—	—	—	6.7	6.7	6.7	12.4	12.4	12.4

改性甲壳素含量/%	聚丙烯含量/%	熔融温度/ ℃	结晶温度/ ℃	熔融焓/ J·g^-1	结晶度/ %
0	100	175.6	96.4	102.8	49.2
0.5	99.335	175.8	97.5	105.1	50.6
1	98.67	176.7	98.1	108.3	52.5
1.5	98.005	177.3	98.6	109.9	53.6
2	97.34	175.2	95.2	102.0	50.1
2.5	96.675	174.8	94.8	99.1	49.0

天数/天	各反应容器实际产生释放的气态碳体积/mL
	空白对照				阳性参比物				聚丙烯降解膜
	反应瓶1	反应瓶2	反应瓶3	平均值	反应瓶4	反应瓶5	反应瓶6	平均值	反应瓶7	反应瓶8	反应瓶9	平均值
3	631	591	562	595	5 360	5 044	5 203	5 202	640	700	720	687
6	731	735	702	723	2 797	2 798	2 979	2 858	1 145	1 174	1 198	1 172
10	693	788	792	758	3 640	3 831	3 625	3 699	1 189	1 228	1 160	1 192
15	664	652	511	609	1 830	2 071	1 867	1 923	771	852	902	842
19	310	380	467	386	678	660	580	639	673	499	518	563
24	450	330	428	403	559	535	509	534	522	495	461	493
29	258	228	345	277	368	410	351	376	395	367	331	364
35	251	245	330	275	398	335	251	328	420	385	341	382
45	360	320	390	357	498	468	409	458	468	490	532	497
56	152	180	250	194	410	280	279	323	490	493	523	502

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天数/天	累计气态碳产生量/g
	空白对照				阳性参比物				聚丙烯降解膜
	反应瓶1	反应瓶2	反应瓶3	平均值	反应瓶4	反应瓶5	反应瓶6	平均值	反应瓶7	反应瓶8	反应瓶9	平均值
3	3	0.34	0.32	0.30	0.32	2.87	2.70	2.79	2.79	0.34	0.38	0.39
6	6	0.73	0.71	0.68	0.71	4.37	4.20	4.39	4.32	0.95	1.01	1.03
10	10	1.10	1.13	1.10	1.11	6.32	6.25	6.33	6.30	1.59	1.67	1.65
15	15	1.46	1.48	1.37	1.44	7.30	7.36	7.33	7.33	2.00	2.13	2.13
19	19	1.63	1.68	1.62	1.64	7.66	7.71	7.64	7.67	2.36	2.40	2.41
24	24	1.87	1.86	1.85	1.86	7.96	8.00	7.91	7.96	2.64	2.67	2.66
29	29	2.01	1.98	2.03	2.00	8.16	8.22	8.10	8.16	2.85	2.87	2.84
35	35	2.14	2.11	2.21	2.15	8.37	8.40	8.23	8.33	3.08	3.08	3.02
45	45	2.33	2.28	2.42	2.34	8.64	8.65	8.45	8.58	3.33	3.34	3.31
56	56	2.41	2.38	2.55	2.45	8.86	8.80	8.60	8.75	3.59	3.60	3.59

天数/天	累计气态碳产生量/g
	空白对照				阳性参比物				聚丙烯降解膜
	反应瓶1	反应瓶2	反应瓶3	平均值	反应瓶4	反应瓶5	反应瓶6	平均值	反应瓶7	反应瓶8	反应瓶9	平均值
3	3	0.34	0.32	0.30	0.32	2.87	2.70	2.79	2.79	0.34	0.38	0.39
6	6	0.73	0.71	0.68	0.71	4.37	4.20	4.39	4.32	0.95	1.01	1.03
10	10	1.10	1.13	1.10	1.11	6.32	6.25	6.33	6.30	1.59	1.67	1.65
15	15	1.46	1.48	1.37	1.44	7.30	7.36	7.33	7.33	2.00	2.13	2.13
19	19	1.63	1.68	1.62	1.64	7.66	7.71	7.64	7.67	2.36	2.40	2.41
24	24	1.87	1.86	1.85	1.86	7.96	8.00	7.91	7.96	2.64	2.67	2.66
29	29	2.01	1.98	2.03	2.00	8.16	8.22	8.10	8.16	2.85	2.87	2.84
35	35	2.14	2.11	2.21	2.15	8.37	8.40	8.23	8.33	3.08	3.08	3.02
45	45	2.33	2.28	2.42	2.34	8.64	8.65	8.45	8.58	3.33	3.34	3.31
56	56	2.41	2.38	2.55	2.45	8.86	8.80	8.60	8.75	3.59	3.60	3.59

天数/天	生物分解百分率/%
	阳性参比物				聚丙烯降解膜
	反应瓶4	反应瓶5	反应瓶6	平均值	反应瓶7	反应瓶8	反应瓶9	平均值
3	37.76	35.52	37.16	36.87	0.00	0.48	0.73	0.40
6	54.33	52.09	55.37	53.88	1.77	2.42	2.82	2.34
10	77.91	76.42	78.06	77.46	3.95	4.35	4.44	4.27
15	87.16	87.76	88.96	87.91	4.35	5.24	6.13	5.24
19	90.00	90.00	89.85	90.00	5.89	5.81	6.37	6.05
24	90.90	91.64	90.45	91.04	6.21	6.53	6.53	6.45
29	91.79	93.13	90.60	91.94	6.77	7.18	6.53	6.85
35	92.99	93.88	89.85	92.24	7.58	7.82	6.53	7.34
45	94.18	95.07	90.00	93.13	8.06	8.55	7.18	7.98
56	96.27	95.82	90.30	94.03	9.52	9.84	8.39	9.19

天数/天	生物分解百分率/%
	阳性参比物				聚丙烯降解膜
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聚丙烯含量/g	改性甲壳素含量/g	单硬酯酸甘油酯含量/g
200	0	0
196	4	0
192	8	0
188	12	0
184	16	0
180	20	0
178	20	2
176	20	4
174	20	6
172	20	8
170	20	10

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