类石墨烯氮化碳制备及其在气体分离领域中应用的研究进展

doi:10.19491/j.issn.1001-9278.2023.11.007

中国塑料 ›› 2023, Vol. 37 ›› Issue (11): 62-73.DOI: 10.19491/j.issn.1001-9278.2023.11.007

类石墨烯氮化碳制备及其在气体分离领域中应用的研究进展

张超¹, 徐双平¹(), 贾宏葛¹, 张明宇¹, 蘧延庆¹, 徐靖宇²

^1.齐齐哈尔大学材料科学与工程学院，黑龙江省聚合物基复合材料重点实验室，黑龙江齐齐哈尔 161006
^2.大连工业大学轻工与化学工程学院，造纸工程重点实验室，辽宁大连 116034

收稿日期:2023-05-26 出版日期:2023-11-26 发布日期:2023-11-22
通讯作者: 徐双平（1979—），男，副教授，从事气体分离膜研究，xshp_1979_1999@163.com
E-mail:xshp_1979_1999@163.com
作者简介:第一联系人：地址：北京市海淀区阜成路11号《中国塑料》杂志社广告部
邮编：100048
基金资助:
国家自然科学基金青年基金(52203093);黑龙江省省属高等学校基本科研业务费科研项目(145109117)

Progress in preparation of graphene⁃like carbon nitride and its application in gas separation

ZHANG Chao¹, XU Shuangping¹(), JIA Hongge¹, ZHANG Mingyu¹, QU Yanqing¹, XU Jingyu²

^1.Heilongjiang Provinces Key Laboratory of Polymeric Composite Materials，College of Materials Science and Engineering，Qiqihar University，Qiqihar 161006，China
^2.Key Laboratory of Paper Engineering，College of Light Industry Chemical Engineering，Dalian Polytechnic University，Dalian 116034，China

Received:2023-05-26 Online:2023-11-26 Published:2023-11-22
Contact: XU Shuangping E-mail:xshp_1979_1999@163.com

摘要/Abstract

摘要：

首先介绍了类石墨烯氮化碳（g⁃C₃N₄）的起源、发展、结构及其性质，总结了g⁃C₃N₄的制备方法；然后综述了g⁃C₃N₄在气体膜分领域中的研究，详细介绍了膜的制备、分离性能及分离机理；最后，对g⁃C₃N₄在膜分离领域未来的研究方向进行了展望。

关键词: 氮化碳, 制备, 气体分离, 分离机理

Abstract:

This paper introduced the origin， development， structure， and properties of graphene⁃like carbon nitride （g⁃C₃N₄） and summarized the preparation methods of g⁃C₃N₄. The research progress in g⁃C₃N₄ used in the field of gas membrane separation was reviewed， and the preparation， separation performance， and separation mechanisms of the membranes were introduced in detail. Finally， the future research direction of g⁃C₃N₄ in the field of membrane separation was prospected.

Key words: carbon nitride, preparation, gas separation, separation mechanism

中图分类号:

TQ314

张超, 徐双平, 贾宏葛, 张明宇, 蘧延庆, 徐靖宇. 类石墨烯氮化碳制备及其在气体分离领域中应用的研究进展[J]. 中国塑料, 2023, 37(11): 62-73.

ZHANG Chao, XU Shuangping, JIA Hongge, ZHANG Mingyu, QU Yanqing, XU Jingyu. Progress in preparation of graphene⁃like carbon nitride and its application in gas separation[J]. China Plastics, 2023, 37(11): 62-73.

图/表 18

参考文献 53

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方法名称	反应特点	材料性能影响	优缺点	参考文献
热聚合法	通过加热将单体激发为单体自由基，从而进行自由基聚合	g⁃C₃N₄可作为光催化剂，在可见光下表现出可回收的吸附和光催化活性	以富含氰胺结构的前驱体在半封闭体系中按恒定的升温速率即可得到目标产物，操作简单，原料来源广泛。缺点是大多数情况下需要添加辅助剂，不适合大规模生产	［14］~［21］
溶剂热法	在密闭体系中以有机物作为溶剂，通过液⁃固相反应进行缩合	使产物结晶良好，可以获得不同尺寸的单晶，通过改变反应条件控制反应物分子自组装过程	有着操作简单易于控制、体系均匀性好、隔绝外界环境因素。缺点是需在高温高压的反应条件下进行且无法直接观察反应进程	［22］、［25］、［26］
固相反应法	2种或2种以上固体表面发生化学反应，生成新的固体产物	固相反应能控制反应物的结构，可以得到特殊形貌的 g⁃C₃N₄，例如得到纳米管、纳米线和假立方体等形貌的 g⁃C₃N₄	固相反应不需要溶剂，没有溶剂挥发和废液排放，降低了污染。缺点是反应物的颗粒尺寸和分散程度会影响反应的速率且反应时间较长，对反应条件的控制要求较高	［34］~［37］
化学气相沉积法	气态的反应物或粉尘气流在一定温度和常压或真空条件下的密闭容器内发生反应，生成固体产物沉积在衬底上	通过控制反应时间控制气相沉积涂层的厚度，温度的改变也会影响反应物的形貌（颗粒状或薄膜等）	反应物之间有着更大的接触面积，反应充分且速率快，可以获得平滑的沉积面。缺点是反应温度过高，导致基体材料的选择受到限制	［38］~［42］

方法名称	反应特点	材料性能影响	优缺点	参考文献
热聚合法	通过加热将单体激发为单体自由基，从而进行自由基聚合	g⁃C₃N₄可作为光催化剂，在可见光下表现出可回收的吸附和光催化活性	以富含氰胺结构的前驱体在半封闭体系中按恒定的升温速率即可得到目标产物，操作简单，原料来源广泛。缺点是大多数情况下需要添加辅助剂，不适合大规模生产	［14］~［21］
溶剂热法	在密闭体系中以有机物作为溶剂，通过液⁃固相反应进行缩合	使产物结晶良好，可以获得不同尺寸的单晶，通过改变反应条件控制反应物分子自组装过程	有着操作简单易于控制、体系均匀性好、隔绝外界环境因素。缺点是需在高温高压的反应条件下进行且无法直接观察反应进程	［22］、［25］、［26］
固相反应法	2种或2种以上固体表面发生化学反应，生成新的固体产物	固相反应能控制反应物的结构，可以得到特殊形貌的 g⁃C₃N₄，例如得到纳米管、纳米线和假立方体等形貌的 g⁃C₃N₄	固相反应不需要溶剂，没有溶剂挥发和废液排放，降低了污染。缺点是反应物的颗粒尺寸和分散程度会影响反应的速率且反应时间较长，对反应条件的控制要求较高	［34］~［37］
化学气相沉积法	气态的反应物或粉尘气流在一定温度和常压或真空条件下的密闭容器内发生反应，生成固体产物沉积在衬底上	通过控制反应时间控制气相沉积涂层的厚度，温度的改变也会影响反应物的形貌（颗粒状或薄膜等）	反应物之间有着更大的接触面积，反应充分且速率快，可以获得平滑的沉积面。缺点是反应温度过高，导致基体材料的选择受到限制	［38］~［42］

名称	应用特点	参考文献
PIM⁃1/g⁃C₃N₄	PIM （例如PIM⁃1等）具有较高的自由体积和优异的气体渗透性，热稳定性好结构简单；g⁃C₃N₄的加入能够合理调节混合基质膜的渗透性能，改善“trade⁃off”效应（渗透率提升导致选择性下降），可以有效影响PIM⁃1聚合物链的堆积，使得g⁃C₃N₄与PIM⁃1基体之间的界面产生额外的气体传输路径，从而提高渗透系数；g⁃C₃N₄具有筛分效应，周期性超微孔会促进H₂的传输，提高了H₂/CH₄和H₂/N₂的选择性，并且使PIM⁃1/g⁃C₃N₄ MMMs表现出良好的长期性能；为在实际的H₂净化、空气分离和CO₂捕获中使用所开发的膜铺平了道路	［43］~［44］、［52］
Pebax/g⁃C₃N₄	Pebax（例如Pebax⁃1657等）是一种价格低廉、易于获取的膜材料，被广泛用于气体分离膜领域；Pebax⁃1657具有很好的成膜性，能够耐受酸、碱和部分有机溶剂，有很强的实用性；g⁃C₃N₄显示出了CO₂吸附和筛分性能，与纯Pebax膜相比，具有Pebax/g⁃C₃N₄ MMMs 在CO₂渗透率和CO₂/N₂选择性方面同时得到了提高。此外，该类膜在长期运行测试中保持了其分离性能，显示了CO₂捕获的巨大潜力，验证了其在气体净化工业中的应用潜力	［45］~［46］
g⁃C₃N₄ SILM	IL （例如1⁃乙基-3⁃甲基咪唑乙酸酯等）对CO₂有着良好的选择吸收性能，离子液体支撑液膜是将多孔支撑材料浸在离子液体中，在表面张力作用下，离子液体充满微孔后形成，是一种新型的气体分离膜技术；g⁃C₃N₄ SILM能够高效分离CO₂/N₂和CO₂/CH₄，并且具有出色的稳定性和耐用性，为制备具有高气体分离性能的CO₂分离膜开辟了一条简单的途径	［47］~［49］、［53］
PI/g⁃C₃N₄	PI膜的力学性能好、热稳定性高，分离性尤为突出，被广泛用于气体分离膜领域；g⁃C₃N₄质子化改性后与PI之间存在较强的界面相互作用，使得杂化纳米复合膜具有较高的抗膨胀性能和力学稳定性，与纯PI膜相比，PI/g⁃C₃N₄ MMMs的CO₂/CH₄选择性增强	［50］
PES/g⁃C₃N₄	PES 膜有稳定性强，耐酸碱程度高，耐热性非常好；CS改性的g⁃C₃N₄结合的ZIF⁃8 PES膜具有优异的CO₂/CH₄理想选择性（24.2），并且使膜的柔韧性提高	［51］

名称	应用特点	参考文献
PIM⁃1/g⁃C₃N₄	PIM （例如PIM⁃1等）具有较高的自由体积和优异的气体渗透性，热稳定性好结构简单；g⁃C₃N₄的加入能够合理调节混合基质膜的渗透性能，改善“trade⁃off”效应（渗透率提升导致选择性下降），可以有效影响PIM⁃1聚合物链的堆积，使得g⁃C₃N₄与PIM⁃1基体之间的界面产生额外的气体传输路径，从而提高渗透系数；g⁃C₃N₄具有筛分效应，周期性超微孔会促进H₂的传输，提高了H₂/CH₄和H₂/N₂的选择性，并且使PIM⁃1/g⁃C₃N₄ MMMs表现出良好的长期性能；为在实际的H₂净化、空气分离和CO₂捕获中使用所开发的膜铺平了道路	［43］~［44］、［52］
Pebax/g⁃C₃N₄	Pebax（例如Pebax⁃1657等）是一种价格低廉、易于获取的膜材料，被广泛用于气体分离膜领域；Pebax⁃1657具有很好的成膜性，能够耐受酸、碱和部分有机溶剂，有很强的实用性；g⁃C₃N₄显示出了CO₂吸附和筛分性能，与纯Pebax膜相比，具有Pebax/g⁃C₃N₄ MMMs 在CO₂渗透率和CO₂/N₂选择性方面同时得到了提高。此外，该类膜在长期运行测试中保持了其分离性能，显示了CO₂捕获的巨大潜力，验证了其在气体净化工业中的应用潜力	［45］~［46］
g⁃C₃N₄ SILM	IL （例如1⁃乙基-3⁃甲基咪唑乙酸酯等）对CO₂有着良好的选择吸收性能，离子液体支撑液膜是将多孔支撑材料浸在离子液体中，在表面张力作用下，离子液体充满微孔后形成，是一种新型的气体分离膜技术；g⁃C₃N₄ SILM能够高效分离CO₂/N₂和CO₂/CH₄，并且具有出色的稳定性和耐用性，为制备具有高气体分离性能的CO₂分离膜开辟了一条简单的途径	［47］~［49］、［53］
PI/g⁃C₃N₄	PI膜的力学性能好、热稳定性高，分离性尤为突出，被广泛用于气体分离膜领域；g⁃C₃N₄质子化改性后与PI之间存在较强的界面相互作用，使得杂化纳米复合膜具有较高的抗膨胀性能和力学稳定性，与纯PI膜相比，PI/g⁃C₃N₄ MMMs的CO₂/CH₄选择性增强	［50］
PES/g⁃C₃N₄	PES 膜有稳定性强，耐酸碱程度高，耐热性非常好；CS改性的g⁃C₃N₄结合的ZIF⁃8 PES膜具有优异的CO₂/CH₄理想选择性（24.2），并且使膜的柔韧性提高	［51］

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类石墨烯氮化碳制备及其在气体分离领域中应用的研究进展

Progress in preparation of graphene⁃like carbon nitride and its application in gas separation

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图/表 18

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